相予測から相設計へ：高エントロピー合金発見のための ReAct エージェント・フレームワーク

Abstract: 高エントロピー合金（HEA）組成で、ターゲットとする結晶相を安定的に形成するものを発見することは、高次元の逆設計問題であり、従来の試行錯誤実験や前方のみの機械学習モデルでは効率的に解決できません。ここでは、Reasoning + Acting を組み込んだ ReAct LLMエージェントを提示します。このエージェントは、4,753件の実験記録を跨いで4つの相（FCC、BCC、BCC+FCC、BCC+IM）に跨って較正済みの XGBoost サロゲートへ問い合わせることにより、HEA組成を自律的に提案・検証・反復的に洗練させ、94.66%の精度（F1マクロ = 0.896）を達成します。ベイズ最適化（BO）およびランダム探索のベースラインに対して、フル・プロンプトエージェントは FCCで38%、BCCで18%、BCC+FCCで38%の記述子空間再発見率を達成し、提案はランダム探索より2.4–22.8×実験相多様体へ近い位置にあります（マン–Whitney $p leq 0.039$）。アブレーションは、ドメイン事前情報がエージェントをランドマーク合金の想起から組成的に多様な探索へと移行させることを示します — 文献密度の高いファミリーに集中して再発見を高める無情報エージェントと、過小表現空間を探索するフル・プロンプトエージェントという二つのモードがあります。この二つのレジームは、それぞれ既知の文献への近さと真の発見という異なる基準を表します。スピアマン分析は、エージェントの推論が経験的な相分布と統計的に一致することを確認しています（ρ = 0.736、p = 0.004、BCC）。この研究は、LLM によるエージェント推論を、逆設計に対する勾配なし最適化の原理的で透明かつ多様体対応の補完として確立します。