Abstract
機械学習による原子間ポテンシャル（MLIP）は、準第一原理精度で分子動力学を可能にしましたが、構造上はエネルギーと力に限定されたままであり、双極子モーメントや極化率のような電子観測量はアクセスできません。そこで本研究では、核配置から基底状態の電子密度へと写すホーエンベルク–コーンのマップを学習する、密度優先の機械学習電子構造手法であるDenSNetを提案します。提案手法では、柔軟な原子中心ガウス基底の密度係数を予測するために、SE(3)同変ニューラルネットワークを用い、さらに学習を加速するために、重ね合わせた原子密度を事前情報（prior）として用いるデルタ-学習戦略を組み合わせます。その後、2つ目の同変ネットワークが、予測された密度から全エネルギーを写像し、分子動力学と電子構造を統一した枠組みとして提供します。DenSNetをエタノール、エタンチオール、およびレゾルシノールで検証し、機械学習した軌道から得られる赤外スペクトルが、実験的な気相測定との間で優れた一致を示すことを確認しました。スケーラビリティを検証するために、1〜6量体のポリチオフェンオリゴマーで学習し、最大12量体の鎖へ外挿を行います。その結果、参照となる密度汎関数理論の計算と一致する赤外スペクトルを持つ、安定した長時間軌道を生成できます。ここでは、学習される中心的な量として電子密度を再び据えることで、大規模な分子シミュレーションにおける分光的および電子的観測量の、転移可能な予測への実用的な経路が開かれることを示します。
